A singularidade da coleção de ourivesaria do Museu de Alberto Sampaio, essencialmente constituída por peças de arte sacra, advém da sua unidade, da sua homogeneidade, do facto de se encontrar invulgarmente bem documentada e também do facto de nela estar incluída uma quantidade expressiva de peças de produção local. Cerca de 70% do número total de peças é proveniente de uma única instituição – a Insigne e Real Colegiada de Nossa Senhora da Oliveira – e as alfaias provenientes de Santa Marinha da Costa e de S. Torcato, ou da igreja de S. Miguel do Castelo, acabaram por ser integradas no tesouro da Colegiada; além destas, no templo da Colegiada estava sediada a Irmandade de S. Nicolau, cujas pratas foram depositadas no Museu em 1994, constituindo um núcleo secundário dentro da coleção.

O tesouro de Nossa Senhora da Oliveira, com peças que se situam entre o século XII e o século XIX, formou-se graças às sucessivas doações de reis, de priores, de cónegos, de simples devotos, ou, então, por encomenda da Fábrica da Igreja para responder a necessidades de culto. Embora desaparecidas muitas das obras que o compunham, este tesouro é suficientemente demonstrativo do esplendor litúrgico que caracterizava a mais importante instituição eclesiástica de Guimarães, documentando diversas realidades culturais e sensibilidades artísticas e evocando histórias de fé, de poder ou de afirmação pessoal.

De destaque obrigatório nesta coleção, refira-se o magnífico tríptico em prata dourada, presente oferecido por D. João I a Santa Maria da Oliveira em agradecimento pela vitória na Batalha de Aljubarrota em 1385.