O Museu de Alberto Sampaio possui uma biblioteca de média dimensão, especializada em Arte e História Local, e que foi criada na década de 30 do século XX pelo primeiro diretor da instituição, Alfredo Guimarães.

Ao longo dos anos, o seu fundo bibliográfico foi sendo ampliado com a aquisição de novas publicações. Em 2005, o acervo foi enriquecido com a doação feita ao Museu pela família de Alberto Sampaio (1841-1908) da biblioteca pessoal deste insígne homem da cultura.

Este fundo documental pode ser consultado presencialmente no Palacete da Praça de Santiago mediante marcação prévia. Por sua vez, o catálogo deste acervo está disponível na PORBASE, o Catálogo Coletivo das Bibliotecas Portuguesas alojado em www.bn.pt.